近日，南方科技大學(xué)納米科學(xué)與應(yīng)用研究院和電子與電氣工程系孫小衛(wèi)講席教授、王愷教授團(tuán)隊(duì)在鈣鈦礦發(fā)光二極管（PeLED）和量子點(diǎn)發(fā)光二級(jí)管（QLED）研究中取得新進(jìn)展，在國際學(xué)術(shù)期刊 Nature Nanotechnology 發(fā)表題為“Competing light extraction strategies in perovskite light-emitting diodes”的文章。

目前，在鈣鈦礦發(fā)光二極管（PeLED）和量子點(diǎn)發(fā)光二級(jí)管（QLED）研究中存在一個(gè)困惑，即近期發(fā)表的前沿研究已經(jīng)遠(yuǎn)遠(yuǎn)突破了 Ray Optics 的取光效率極限。主流解釋認(rèn)為是光子回收顯著提升了取光效率，甚至有觀點(diǎn)認(rèn)為利用光子回收可實(shí)現(xiàn)100%的取光效率。孫小衛(wèi)、王愷團(tuán)隊(duì)以 PeLED 為例明確闡述了取光效率理論極限突破的原因，并對光子回收策略明確了其有效作用的前提，反對對光子回收效果的過度樂觀。由于 PeLED 內(nèi)存在顯著的光子回收和微腔效應(yīng)，不應(yīng)繼續(xù)使用 Ray Optics 模型評估取光效率，否則會(huì)嚴(yán)重高估的內(nèi)量子效率。而針對光子回收能夠帶來極高效率的觀點(diǎn)，文章指出光子回收策略在實(shí)踐中反而可能降低效率。因?yàn)樵摬呗誀奚宋⑶恍?yīng)，而微腔效應(yīng)恰恰是 PeLED 高效率的主要原因之一。該研究首次明確提出光子回收跟微腔效應(yīng)存在競爭關(guān)系，為 PeLED 取光效率優(yōu)化指明了道路，防止后續(xù)研究陷入誤區(qū)。由于量子點(diǎn)和鈣鈦礦材料類似，相比有機(jī)材料都有較大的折射率，此研究的結(jié)論也適用于 QLED。圖片11.jpg

由于鈣鈦礦材料斯托克斯位移較小，PeLED 內(nèi)部存在重吸收和再發(fā)射現(xiàn)象，該現(xiàn)象使得被局限在波導(dǎo)模和基底的光子有機(jī)會(huì)被重新提取到外部，從而增強(qiáng)取光效率，這個(gè)過程稱為光子回收。光子回收潛在的效率增強(qiáng)作用為目前高效率的 PeLED 提供了理論支持。在此背景下，團(tuán)隊(duì)認(rèn)為光子回收并不能成為普遍的解釋，并提出光子回收跟微腔效應(yīng)存在競爭關(guān)系。

在如圖1a所示的光子回收流程，每一輪回收中LEE獲得累加，但同時(shí)能量也會(huì)被重新分配到非輻射復(fù)合和寄生吸收，從而放大損耗。例如圖2d中的案例，當(dāng)內(nèi)量子效率（IQE）下降10%，效率就會(huì)衰減到原來的一半。另言之，光子回收策略對損耗非常敏感，想要通過增強(qiáng)光子回收來提升效率，需要同時(shí)滿足小斯托克斯位移、低寄生吸收、近100%的內(nèi)量子效率。然而這些完美條件在現(xiàn)實(shí)中難以實(shí)現(xiàn)，因此光子回收方案在實(shí)踐中并不一定能帶來有效增益。圖片22.jpg

由于鈣鈦礦層的折射率往往比 OLED 中的有機(jī)發(fā)光材料更高，PeLED 通常具有更強(qiáng)的微腔效應(yīng)，仿真結(jié)果（圖2ef）表明 PeLED 中外耦合效率嚴(yán)重依賴于微腔效應(yīng)。基于增強(qiáng)的微腔效應(yīng)，效率可以達(dá)到50%以上。然而在光子回收策略中增加發(fā)光層厚度會(huì)抑制微腔的形成（圖1b），導(dǎo)致微腔效應(yīng)和珀賽爾效應(yīng)的衰減，不利于效率的提升。

綜上，光子回收策略和微腔策略之間存在競爭作用。光子回收需要滿足嚴(yán)格的前提條件才能有效地貢獻(xiàn)光子，且在此過程中會(huì)犧牲微腔效應(yīng)。因此光子回收策略在實(shí)踐中并不能保證效率提升，甚至可能降低效率。在大部分情況下應(yīng)優(yōu)先考慮微腔效應(yīng)。PeLED 想要獲得效率突破，應(yīng)當(dāng)需要根據(jù)材料和器件的特性選擇匹配的取光策略，該研究指明了 PeLED 效率突破方向。

該研究工作第 一作者為南方科技大學(xué)梅冠鼎博士，孫小衛(wèi)講席教授為唯 一通訊作者，南方科技大學(xué)為唯 一通訊單位。該研究工作得到了國家科技部、國家自然科學(xué)基金委的支持。