南方科技大學在鈣鈦礦和量子點發光二級管研究中取得新進展

近日，南方科技大學納米科學與應用研究院和電子與電氣工程系孫小衛講席教授、王愷教授團隊在鈣鈦礦發光二極管（PeLED）和量子點發光二級管（QLED）研究中取得新進展，在國際學術期刊 Nature Nanotechnology 發表題為“Competing light extraction strategies in perovskite light-emitting diodes”的文章。

目前，在鈣鈦礦發光二極管（PeLED）和量子點發光二級管（QLED）研究中存在一個困惑，即近期發表的前沿研究已經遠遠突破了 Ray Optics 的取光效率極限。主流解釋認為是光子回收顯著提升了取光效率，甚至有觀點認為利用光子回收可實現100%的取光效率。孫小衛、王愷團隊以 PeLED 為例明確闡述了取光效率理論極限突破的原因，并對光子回收策略明確了其有效作用的前提，反對對光子回收效果的過度樂觀。由于 PeLED 內存在顯著的光子回收和微腔效應，不應繼續使用 Ray Optics 模型評估取光效率，否則會嚴重高估的內量子效率。而針對光子回收能夠帶來極高效率的觀點，文章指出光子回收策略在實踐中反而可能降低效率。因為該策略犧牲了微腔效應，而微腔效應恰恰是 PeLED 高效率的主要原因之一。該研究首次明確提出光子回收跟微腔效應存在競爭關系，為 PeLED 取光效率優化指明了道路，防止后續研究陷入誤區。由于量子點和鈣鈦礦材料類似，相比有機材料都有較大的折射率，此研究的結論也適用于 QLED。圖片11.jpg

由于鈣鈦礦材料斯托克斯位移較小，PeLED 內部存在重吸收和再發射現象，該現象使得被局限在波導模和基底的光子有機會被重新提取到外部，從而增強取光效率，這個過程稱為光子回收。光子回收潛在的效率增強作用為目前高效率的 PeLED 提供了理論支持。在此背景下，團隊認為光子回收并不能成為普遍的解釋，并提出光子回收跟微腔效應存在競爭關系。

在如圖1a所示的光子回收流程，每一輪回收中LEE獲得累加，但同時能量也會被重新分配到非輻射復合和寄生吸收，從而放大損耗。例如圖2d中的案例，當內量子效率（IQE）下降10%，效率就會衰減到原來的一半。另言之，光子回收策略對損耗非常敏感，想要通過增強光子回收來提升效率，需要同時滿足小斯托克斯位移、低寄生吸收、近100%的內量子效率。然而這些完美條件在現實中難以實現，因此光子回收方案在實踐中并不一定能帶來有效增益。圖片22.jpg

由于鈣鈦礦層的折射率往往比 OLED 中的有機發光材料更高，PeLED 通常具有更強的微腔效應，仿真結果（圖2ef）表明 PeLED 中外耦合效率嚴重依賴于微腔效應。基于增強的微腔效應，效率可以達到50%以上。然而在光子回收策略中增加發光層厚度會抑制微腔的形成（圖1b），導致微腔效應和珀賽爾效應的衰減，不利于效率的提升。

綜上，光子回收策略和微腔策略之間存在競爭作用。光子回收需要滿足嚴格的前提條件才能有效地貢獻光子，且在此過程中會犧牲微腔效應。因此光子回收策略在實踐中并不能保證效率提升，甚至可能降低效率。在大部分情況下應優先考慮微腔效應。PeLED 想要獲得效率突破，應當需要根據材料和器件的特性選擇匹配的取光策略，該研究指明了 PeLED 效率突破方向。

該研究工作第 一作者為南方科技大學梅冠鼎博士，孫小衛講席教授為唯 一通訊作者，南方科技大學為唯 一通訊單位。該研究工作得到了國家科技部、國家自然科學基金委的支持。