北京大學(xué)物理學(xué)院現(xiàn)代光學(xué)研究所、介觀物理國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室肖立新教授課題組與合作者通過利用雙功能配體，有效分離晶體的生長(zhǎng)與成核過程，原位可控制備了均相鈣鈦礦納米晶薄膜，并由此制成高性能的鈣鈦礦發(fā)光二極管。

2023年6月14日，相關(guān)研究成果以“分離晶體生長(zhǎng)與成核過程實(shí)現(xiàn)原位可控制備高效發(fā)光鈣鈦礦納米晶”（Separating Crystal Growth from Nucleation Enables the in-situ-controllable Synthesis of Nanocrystals for Efficient Perovskite Light-emitting Diodes）為題發(fā)表于《先進(jìn)材料》（Advanced Materials）上。

鹵化物鈣鈦礦在太陽(yáng)能電池、光電探測(cè)器、激光器和發(fā)光二極管等領(lǐng)域具有潛在的應(yīng)用價(jià)值，它結(jié)合了多種優(yōu)異的光電性能：可調(diào)節(jié)的帶隙、較長(zhǎng)的載流子擴(kuò)散距離和低成本的溶液制備方法等。

目前鈣鈦礦納米晶大部分采用溶液相中預(yù)合成膠體納米晶的方法，雖然有效控制了納米晶的尺寸和均勻性，但為了防止納米晶的聚集，使用了大量的長(zhǎng)鏈配體（如油胺和油酸，導(dǎo)電性差），從而限制其在電致發(fā)光器件的應(yīng)用。而通過傳統(tǒng)的原位制備方法所形成的納米晶，其性能較預(yù)合成的納米晶有較大的差距，原因是鈣鈦礦結(jié)晶過程過快而不容易得到均勻生長(zhǎng)的納米晶（圖一）。

針對(duì)這一難題，研究團(tuán)隊(duì)通過研究配體結(jié)構(gòu)對(duì)于原位結(jié)晶過程的影響，開創(chuàng)性地引入了一種雙功能的配體Br-NH3+(CH2)4COOH （δ‐AVA?HBr），實(shí)現(xiàn)對(duì)鈣鈦礦結(jié)晶過程中晶體生長(zhǎng)與結(jié)晶成核過程的分離調(diào)控，成功制備了具有6.8 ± 1.6納米的量子限域尺寸的鈣鈦礦納米晶均相薄膜（圖二）。

此外，結(jié)合表面配體鈍化策略，得到具有接近100%發(fā)光量子產(chǎn)率的鈣鈦礦納米晶薄膜。最終，實(shí)現(xiàn)了電流效率達(dá)109cd A-1（對(duì)應(yīng)外量子效率24.2%）的高穩(wěn)定性綠光鈣鈦礦發(fā)光二極管，超過了常規(guī)膠體納米晶發(fā)光器件的性能，展示了在光電子領(lǐng)域的潛在應(yīng)用價(jià)值。

發(fā)表成果中，北京大學(xué)物理學(xué)院現(xiàn)代光學(xué)研究所博士研究生俞文錦為第 一作者，加拿大多倫多大學(xué)魏明楊、吉林大學(xué)張立軍教授、上海大學(xué)廖英杰副研究員及肖立新為共同通訊作者，合作者還包括北京大學(xué)物理學(xué)院、材料科學(xué)與工程學(xué)院、化學(xué)與分子工程學(xué)院及合作單位的多位研究人員。研究工作得到了國(guó)家科技部重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃、國(guó)家自然科學(xué)基金、國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室以及北京大學(xué)長(zhǎng)三角光電科學(xué)研究院等經(jīng)費(fèi)支持。